通过超声喷雾热解同时掺杂碱性铌酸盐/g-C3N4复合材料

通过超声喷雾热解同时掺杂碱性铌酸盐/g-C3N4复合材料 – 上海瀚翎

二氧化钛等传统半导体光催化材料可有效降解水体有机污染物，但因其禁带宽度较大，仅能响应紫外光，可见光利用率极低，极大限制了太阳能催化的实际应用。元素掺杂是调控半导体电子结构、优化光学与催化性能的有效手段。铌酸盐基钙钛矿材料具备优异的能量转换与光催化潜力，同样存在仅响应紫外光的短板，而氮元素掺杂可有效改善其光电、催化等理化性能。但单一氮掺杂易引发晶体结构缺陷，加剧光生载流子复合，降低催化效率，而过渡金属与非金属共掺杂可实现电荷互补，有效规避单一掺杂的弊端。

现阶段氮掺杂改性多采用高温氨化工艺，该方法需消耗大量氨气、反应温度超500℃、制备周期长，不仅环保性差，还难以精准调控材料形貌与结构。同时，以氯化铌为前驱体对铌酸盐进行氮掺杂时，易引发剧烈放热的危险反应，存在明显安全隐患。因此，开发绿色、安全、简易且可控的合成工艺，是铌酸盐基光催化材料规模化应用的关键。

本文采用甘氨酸为氮源，通过超声喷雾热解法，首次实现铌酸钾钠（K₀.₅Na₀.₅NbO₃）原位同步耦合钨离子、氮离子共掺杂及石墨相氮化碳原位生长，系统探究了该纳米复合材料的合成机理、微观结构与光催化性能。实验所用原料为草酸铌铵、硝酸钠、硝酸钾、二水钨酸钠，以绿色氨基酸甘氨酸为掺杂氮源，依托超声喷雾热解一步法完成材料制备，工艺安全高效、绿色环保。

研究结果表明，甘氨酸可精准调控材料微观形貌，促进前驱体定向生长，形成结构致密的球形颗粒，同时助力氮、钨元素在铌酸钾钠晶格中均匀自组装掺杂。在快速热解过程中，部分甘氨酸发生分解，原位生成类氧化石墨烯碳层，且成功保留铌酸钾钠钙钛矿的单斜晶系晶体结构。氮钨共掺杂的改性效果十分显著，纯相铌酸钾钠禁带宽度为3.2 eV，氮掺杂改性后材料禁带宽度大幅降至1.5 eV，结合乌尔巴赫能量测算证实，该改性材料可见光捕获能力大幅提升，可适配太阳能驱动催化反应与光伏器件应用场景。

形貌表征结果显示，改性后的铌酸钾钠复合材料呈球形结构，颗粒表面粗糙且存在细微裂纹，由大量初级纳米颗粒组装而成，材料孔隙源于颗粒间隙结构，同时实现了石墨相氮化碳的原位复合。光催化降解实验以碱性蓝41偶氮染料为目标污染物，结果显示，相较于直接光解工艺，该氮钨共掺杂复合材料的光催化降解活性提升12倍，对偶氮染料具备优异的降解去除效果。

本研究创新采用超声喷雾热解绿色合成工艺，突破了传统铌酸盐光催化材料紫外光响应的技术瓶颈，解决了传统掺杂工艺安全性差、结构可控性低的难题。该制备方法简单高效、可规模化拓展，为高性能铌酸盐基复合光催化材料的研发及水体有机污染物治理提供了全新的技术思路与理论支撑。

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