超声喷雾热解法制备铈基多孔碳微球

工业快速发展带来大量印染废水无序排放,染料污染是水体治理重点难题。有机染料化学性质稳定、生物降解难度大,多数具备致癌风险,其中罗丹明 B 广泛用于纺织染色与示踪检测,人体接触后易诱发呼吸道疾病、肝损伤与皮肤炎症,研发高效吸附材料去除水体罗丹明 B 具备重要环境价值。在各类水处理技术中,吸附法操作简便、适用性广,多孔碳材料凭借原料易得、比表面积高、孔道丰富的优势成为主流吸附剂,但常规制备工艺步骤繁琐、金属掺杂均匀性差,制约吸附性能提升。

超声喷雾热解(USP)可一步合成多级孔碳微球,前驱体可调、热解条件易控,能实现金属元素均匀掺杂。稀土铈掺杂可增加碳材料表面活性位点,与染料分子形成配位作用,提升吸附容量。现有研究多采用分步改性制备铈基碳材料,尚未通过一步超声喷雾热解调控热解温度优化吸附性能,因此本文采用一步超声喷雾热解法制备铈基多孔碳微球(Ce/PCM),以蔗糖为碳源、氯化钠为牺牲模板、硝酸铈为金属源,调控热解温度制备系列样品,借助 SEM、TEM、BET、拉曼光谱表征微观结构,以罗丹明 B 为目标污染物系统评价吸附性能并解析吸附机理。

超声喷雾热解法制备铈基多孔碳微球 | 800℃热解 | 上海瀚翎

实验采用高纯蔗糖、无机盐、六水硝酸铈与罗丹明 B 试剂,配制含蔗糖、氯化钠、硝酸铈的前驱液,通过超声喷雾热解装置完成材料一步合成。不同热解温度显著改变 Ce/PCM 球形形貌与孔结构:600℃样品球形规整度较差,700℃与 800℃样品微球尺寸均匀、中空多孔结构完整;800℃制备的 800-Ce/PCM 比表面积达到 472.9 m²・g⁻¹,为系列样品最高,高温充分碳化形成发达多级孔道结构。

吸附性能测试结果显示,800-Ce/PCM 对罗丹明 B 去除效果最优,饱和吸附容量高达 508.2 mg・g⁻¹。动力学拟合表明吸附过程符合准二级动力学模型,等温吸附匹配 Freundlich 模型,说明吸附以化学吸附为主,同时存在多层吸附行为;热力学分析证实该吸附为吸热反应,升温有利于提升污染物去除效率。结合红外与 XPS 表征分析吸附机制:铈元素掺杂丰富碳材料表面活性位点,罗丹明 B 去除依靠三种协同作用,一是材料内部孔道对染料分子的孔填充效应;二是碳表面含氧官能团与罗丹明 B 分子形成氢键作用;三是铈活性位点与染料分子发生表面化学吸附。

本研究建立了简便高效的一步超声喷雾热解制备铈基多孔碳微球工艺,无需多步改性即可获得高吸附容量吸附材料。800℃热解条件下合成的中空多孔铈碳微球兼具大比表面积与丰富金属活性位点,对罗丹明 B 吸附能力远超普通碳基吸附剂。该工艺前驱体廉价、流程连续可控,为稀土掺杂多孔碳微球规模化制备与印染废水有机染料治理提供新思路,后续可进一步调控铈掺杂比例、模板用量,持续优化材料孔隙结构与吸附稳定性。

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